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树枝状聚酰胺胺对含重金属污水的高效处理和应用

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发表于 2019-5-5 21:37:00 | 显示全部楼层 |阅读模式
由于水污染和人口增长,对清洁水源的需求已成为全球性问题,淡水生产是当今社会面临的一大挑战。解决该问题的一个可持续性发展方法就是废水的回收和再利用。[1,2]

从纺织、电镀、采矿、燃煤、能源工厂等工业排放的废水中含有各种污染物,特别是排放的重金属,严重威胁人体健康和生态环境。可溶性重金属离子有毒、不可降解,它们聚集在生物体内会导致疾病和人体功能失调。


目前,美国环境保护局规定,饮用水中铅(Pb)的含量为15ng mL-1,WHO规定为10ng mL-1。中国政府对工业排放废水有严格的规定[3]。因此,除去废水中的重金属离子非常重要。


多种方法用于去除重金属和回收废水,如化学沉淀法、吸附法、离子交换和膜分离等,但各有利弊。


其中膜过滤法是一个可供选择的技术,它能连续操作、没有二次污染、可用于大、小规模生产,在含有重金属离子的废水处理中具有潜在的应用价值[4,5]。

由于Donnan分离机理和体积排除效应,纳滤膜(NF)可以从水中有效除去离子和有机小分子。废水中的重金属主要是阳离子和阴离子,如Pb2 、Cu2 、Cr2O72-、AsHO42-。带正电荷的NF可有效去除阳离子,但由于Donnan效应,它们对阴离子的排除效率低[6]。


此外,因为表面电荷密度高,膜在过滤期间会受到反离子和悬浮胶体的污染。一般情况下,带负电荷的NF膜因Donnan排斥作用,不适用于清除重金属阳离子。因此,急需制备新型的NF膜以从水中除去重金属离子[7]。


理想的用于清除重金属的NF膜应具有一个分离层,其中包含一个双层膜,下层带正电荷,上层带负电荷。这有利于清除重金属离子,也利于防止膜的污染。


关于双电荷或混合电荷NF膜的制备及用于处理重金属离子的研究并不多见[8,9]——


Wu等[10]制备了双电荷的NF膜,该膜用聚氯乙烯(PVC)超滤(UF)膜为基片,哌嗪(PIP)和三甲氧基氯(TMC)为单体。所得到的膜对多价阳、阴离子的清除效率高,对500mgL-1的Pb2 的清除率为95.7%。

Fang等[11]用PIP和聚乙烯基亚胺(PEI)为单体制备了基于聚酰胺的NF膜并将其用于水的软化。该膜对MgCl2、MgSO4、Na2SO4的排除率是96.3%、93.8%、77.4%。

另外,有些研究报道了通过二次界面聚合(IP)、涂覆、表面接枝等方法制备NF膜用以分离阳离子和阴离子[12,13]。但这些NF膜的渗透通量较低,NF膜的可持续分离性质也鲜见报道。

正如作者前期的研究报道,与传统中空纤维膜和平面膜比较,三通道毛细管膜具有独特的优越之处,如优良的强度和大的内腔面积。PIP通常用于制备带负电荷的NF膜。


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MWCNTs-PAMAM 的制备


聚酰胺-胺(PAMAM)树枝状分子由核心、支化单元和众多的外端氨基组成。由于独特的三维结构和丰富的末端氨基,PAMAM易于修饰,可被设计成具有各种功能。



研究证实,PAMAM能提高NF膜的正电荷密度和亲水性。NF膜的渗透性很重要。


实现渗透性有两种主要的方法:提高自由体积和减少分离层厚度。通过提高选择层的微孔,多臂碳纳米管(MWCNTs) 能有效提高膜的渗透性,但有关使用MWCNTs-PAMAM复合物构筑NF膜的研究还未见报道。

华东理工大学的Zhen-LiangXu等[14]通过在三通道毛细管UF膜上的界面聚合(IP) ,制备了对二价阳离子和阴离子排斥作用大、水渗透率高的NF膜。



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通过 IP 聚合在聚醚砜(PES)内孔表面制备NF膜


MWCNTs-COOH用PAMAM修饰得到MWCNTs-PAMAM,然后通过将其加入哌嗪水溶液而嵌入NF膜的聚酰胺内层,最后与TMC的经IP聚合得到目标产物。如此制备的NF膜孔洞多、亲水性好。


此外,PAMAM的-NH2基团可在聚酰胺层引入正电荷。具有MWCNTs-PAMAM结构的NF膜,其水通量为48.7LM-2h-1,对Na2SO4和MgCl2的排除率分别为92.6%、88.5% (4bar)。该NF膜对硫酸盐和金属阳离子,包括重金属离子也有高的排除作用。


对采矿废水的处理实验结果说明,该膜对重金属有80%的排除效果,水通量为30LM-2h-1。经长时间使用,其分离选择性与稳定性好。由于静电排斥和尺寸排斥在膜的过滤中都起重要作用,该膜对重金属阳离子高的排除作用归因为MWCNTs-PAMAM带有的正电荷以及膜的小孔洞。

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参考文献:
[1] Y. Zhang, S. Zhang, J. Gao and T.-S.Chung, J. Membr. Sci.,2016, 515, 230-237.
[2] D. L. S. Bassam, Z. Shakhashiri and J.L. Schnoor, Chemicaland Engineering News Archives, 2013, 91, 37.
[3] E. V. H. Annajawor, Environ. Sci.Technol., 2010, 44, 2570-2576.
[4] J. Ma, G. Zhou, L. Chu, Y. Liu, C. Liu,S. Luo and Y. Wei, ACS Sustain. Chem. Eng., 2017, 5, 843-851.
[5] H. Yoo and S.-Y. Kwak, J. Membr. Sci.,2013, 448, 125-134.
[6] B. Li, F. Zhou, K. Huang, Y. Wang, S.Mei, Y. Zhou and T. Jing, Sci. Rep., 2017, 7, 43082.
[7] Z. Rao, K. Feng, B. Tang and P. Wu, ACSAppl. Mater. Interfaces, 2017, 9, 2594-2605.
[8] M. R. Moghbeli, A. Khajeh and M.Alikhani, Chem. Eng. J.,2017, 309, 552-562.
[9] J. Wu, Z. Wang, W. Yan, Y. Wang, J.Wang and S. Wang, J. Membr. Sci., 2015, 496, 58-69.
[10] C. Wu, S. Liu, Z. Wang, J. Zhang, X.Wang, X. Lu, Y. Jia, W.-S. Hung and K.-R. Lee, J. Membr. Sci., 2016, 517, 64-72.
[11] W. Fang, L. Shi and R. Wang, J. Membr.Sci., 2014, 468, 52-61.
[12] C. Ba and J. Economy, J. Membr. Sci.,2010, 362, 192-201.
[13] W.-P. Zhu, J. Gao, S.-P. Sun, S. Zhangand T.-S. Chung, J. Membr. Sci., 2015, 487, 117-126.
[14] H. Zhang, Z. Xu, J. Sun, RSC Adv.,2018, 8:29455.
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